固態(tài)點缺陷作為理想的單光子源在量子光學(xué)，量子傳感跟量子信息處理等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。室溫條件下在六方氮化硼 (hBN) 中觀測到單光子源為層狀材料增添了新的研究方向。由于其寬帶隙特征，hBN成為高質(zhì)量發(fā)射源的理想宿主材料并且可以與其它材料組合為襯底。盡管相當(dāng)數(shù)量的實驗與理論工作已經(jīng)證明其中的單光子源是局部點缺陷結(jié)構(gòu)，但是實驗上很難確定缺陷結(jié)構(gòu)中原子種類與排列方式。光源的發(fā)射光波范圍非常廣，并且有明顯的聲子帶邊效應(yīng)。這可能是由于材料中存在多種單光子源，也有可能是由于光源與外在環(huán)境的耦合，然而這都為實驗上的結(jié)構(gòu)辨認(rèn)添加了阻礙。因此，對于潛在的單光子源進(jìn)行深入地理論分析就顯得尤為重要，推進(jìn)基于層狀氮化硼量子光電子技術(shù)的進(jìn)步。

近日，香港城市大學(xué)，匈牙利Wigner物理研究中心聯(lián)合德國烏爾姆大學(xué)等研究團(tuán)隊，利用第一性原理計算與群論分析，報道了hBN中空位色心 (VNNB) 在應(yīng)力下的光譜位移。此前相關(guān)報道更多局限于平面缺陷結(jié)構(gòu)下單一光學(xué)躍遷路徑，但研究團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)由于贗姜-泰勒 (Pseudo Jahn-Teller，PJT) 效應(yīng)的存在，該缺陷結(jié)構(gòu)會發(fā)生對稱性破缺，從而激活另一強(qiáng)度更高并且激發(fā)能量更低的躍遷路徑。并且相對于前者，后者對于缺陷周圍局部應(yīng)力更加靈敏，揭示了體系中存在強(qiáng)電聲耦合。該結(jié)果表明空位缺陷的局部微擾會嚴(yán)重影響其光譜，為已報道的一系列實驗結(jié)果提供了理論依據(jù)。研究成果以“Giant shift upon strain on the fluorescence spectrum of VNNB color centers in h-BN”為題發(fā)表在npj Quantum Information上。

圖1.VNNB原子基態(tài)結(jié)構(gòu)與不同對稱性下缺陷軌道的波函數(shù)分析。 根據(jù)可見光發(fā)光光譜范圍 (~2 eV)，六方氮化硼中單光子發(fā)射源大致可以分為兩類。其中一類的零聲子線 (ZPL) 在1.8到2.2 eV之間；另一類在1.6到1.8 eV內(nèi)，并且譜線更窄，更為對稱。VNNB包含一個氮原子空位缺陷以及在對位硼原子的氮原子替換，被認(rèn)為是最有可能的單光子源之一。研究發(fā)現(xiàn)，在基態(tài)下，替換的氮原子更傾向于移出平面從而降低體系的能量。體系的對稱性從C2v降低為Cs，群論分析表明本不屬于同一特征表象的a1，b2缺陷軌道的波函數(shù)混合在一起，在Cs對稱性下變?yōu)橥惶卣鞅硐?，從而使得在高對稱性下本是躍遷禁止的路徑被激活 (a1→b2)。這與介電函數(shù)的計算分析一致，并且計算結(jié)果表明這一躍遷路徑強(qiáng)度更高。

圖2. 外加應(yīng)力下的零聲子線能量變化與體系基態(tài)，激發(fā)態(tài)下缺陷能級分布。

圖3. VNNB的電聲耦合效應(yīng)所影響的勢能面變化。 進(jìn)一步計算表明施加不同方向的外部應(yīng)力可以顯著改變ZPL的大小，而且效果相反。垂直于C2軸方向的拉應(yīng)力會減小ZPL而平行于C2軸方向的拉應(yīng)力會增大ZPL的數(shù)值。同樣，群論分析表明應(yīng)力對于不同缺陷能級的影響不是同程度地位移，而由于不同缺陷能級之間較大的能量差，能級之間的相互作用可以忽略不計。對計算結(jié)果與PJT模型結(jié)合分析，VNNB結(jié)構(gòu)是靜態(tài)JT體系。與金剛石中NV色心相比較，電聲耦合強(qiáng)度要大2.5倍以上。這一發(fā)現(xiàn)表明電聲耦合是hBN中單固態(tài)光子源磁光性質(zhì)的重要影響因素。通過外加應(yīng)力可以調(diào)節(jié)電聲耦合的強(qiáng)度與光譜展寬從而影響光學(xué)對比度與量子效率。

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原文標(biāo)題：NPJ Quantum Inf.: 氮化硼空位色心應(yīng)力下的光譜位移

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