DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導體缺陷和雜質(zhì)性質(zhì)的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導體晶體結(jié)構(gòu)，基于材料基因組數(shù)據(jù)庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導體的熱力學穩(wěn)定性，缺陷和雜質(zhì)形成能及離化能級，半導體樣品中缺陷、雜質(zhì)和載流子濃度及費米能級，關鍵缺陷和雜質(zhì)誘導的光致發(fā)光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導體，DASP軟件可以計算給出如下性質(zhì)：熱力學穩(wěn)定性、元素化學勢空間的穩(wěn)定范圍、缺陷（含雜質(zhì)，下同）形成能、缺陷轉(zhuǎn)變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發(fā)光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復合速率等。

本期將給大家介紹DASP 雙鈣鈦礦材料穩(wěn)定性的快速計算預測 5.5.3-5.5.3.2的內(nèi)容。

5.5.3. Rb2LiInI6 （預測結(jié)果：不穩(wěn)定）

5.5.3.1. 準備POSCAR與dasp.in

材料 Rb2LiInI6 的POSCAR文件可參考 Materials Project 數(shù)據(jù)庫獲得，需用戶自行優(yōu)化或設置晶體結(jié)構(gòu)。本案例采取的POSCAR文件如下：

在dasp.in文件中，用戶需根據(jù)自身情況設置任務腳本相關參數(shù)，并設置tsc_only = T以及database_api。具體可參考 Cs2AgBiCl6 案例所述。

5.5.3.2. 計算與分析

host結(jié)構(gòu)的總能計算（與MP參數(shù)保持一致）：

TSC模塊將使用MaterialsProject數(shù)據(jù)庫提供的輸入?yún)?shù)（INCAR，KPOINTS，POTCAR）對用戶給定的原胞做結(jié)構(gòu)優(yōu)化和靜態(tài)計算，該計算得到的總能與MP數(shù)據(jù)庫的總能是可比的(參照前文案例)。

穩(wěn)定性與關鍵雜相快速分析：

TSC模塊將搜尋MP數(shù)據(jù)庫上所有與Rb2LiInI6相競爭的雜項，根據(jù)本步驟的輸出文件materials_info.yaml可以發(fā)現(xiàn)，所有考慮到的雜項包括：

通過DFT計算的Rb2LiInI6的總能與MP數(shù)據(jù)庫中雜相的總能，判斷出Rb2LiInI6是不穩(wěn)定的。在2tsc.out中可看到相關的信息：

K2LiYF6的 energy_above_hull （eV/atom） 數(shù)值輸出在文件materials_info.yaml中，其值為正，與“該化合物不穩(wěn)定”的分析結(jié)果相符。

其分解產(chǎn)物包括RbInI4、LiI、RbI，這一點也可從輸出文件materials_info.yaml獲知：

由于K2LiYF6不穩(wěn)定，目前本模塊無法判斷出關鍵雜相，也無法輸出穩(wěn)定區(qū)域圖像，而且，TSC模塊不會進一步做第二階段的計算。

若用戶仍然希望做第二階段計算，獲得穩(wěn)定區(qū)域化學勢，則可以按照2tsc.out文件的提示，可以設置excluded_phase來排除某些雜項對目標化合物穩(wěn)定性的影響，一般選擇排除分解物中的一種或多種，來使得目標化合物擁有可參考的穩(wěn)定區(qū)域。

即，在dasp.in文件中設置excluded_phase = RbInI4或excluded_phase = LiI，亦或excluded_phase = RbInI4 RbI等 ，然后重新運行 TSC 模塊。此時，有可能該化合物仍然不穩(wěn)定，則可以將當前分解路徑中的某些化合物追加寫入excluded_phase，然后再次運行TSC模塊。（可參考K2LiYF6的分析過程）