01引言

自旋卡諾電子學結(jié)合了熱電子學與自旋電子學的優(yōu)勢，反映了熱與自旋輸運之間的相互作用，能夠利用溫差產(chǎn)生并且調(diào)控自旋極化的電流，構(gòu)造新型低能耗器件，能夠解決因為器件小型化所帶來的散熱問題。自旋卡諾電子學中的一個重要發(fā)現(xiàn)就是自旋塞貝克效應(yīng)：由溫差而引起方向相反的自旋極化的電壓或電流。因此，尋找新的結(jié)構(gòu)和材料，利用溫差產(chǎn)生自旋流，尋找自旋塞貝克效應(yīng)，是自旋卡諾電子學實現(xiàn)突破的有效途徑。石墨烯納米帶有豐富的磁性質(zhì)和極大的熱電優(yōu)值，有著優(yōu)異的自旋卡諾輸運性質(zhì)，是提高器件自旋熱電轉(zhuǎn)換效率的熱門材料之一。其中鋸齒形邊緣的石墨烯納米帶（STGNR）由于有自旋極化的電子和輸運性質(zhì)受到了人們的關(guān)注，基于STGNR的多種全碳自旋卡諾電子器件也被設(shè)計與研發(fā)，常用方法為引入缺陷[Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23, 23667]和構(gòu)建異質(zhì)結(jié)[Nanoscale, 2022, 14, 3818]等。然而缺陷的引入和界面效應(yīng)對器件的輸運性質(zhì)影響很大，但STGNR與其他碳的二維材料組成器件時，界面處都會產(chǎn)生或多或少的形變?nèi)毕荩娮訒刂缑嫒毕莘植?，影響器件的透射系?shù)。為了解決這一問題，提高STGNR器件的電子透射系數(shù)，我們選擇在實驗中已成功制備的衍生五元環(huán)結(jié)構(gòu)（5-STGNR）與STGNR組成異質(zhì)結(jié)和隧道結(jié)，研究器件的電子透射性，討論物理機制，設(shè)計自旋卡諾電子器件。

02成果簡介

為了減小界面處的晶格形變，提高電子透射性能，我們基于STGNR和5-STGNR納米帶，設(shè)計了全新的自旋卡諾電子學器件。采用非平衡態(tài)格林函數(shù)結(jié)合密度泛函理論，選取對稱與不對稱邊緣的STGNR納米帶，計算了多種構(gòu)型的異質(zhì)結(jié)并計算自旋卡諾輸運性質(zhì)，包括熱電流的自旋極化、熱致磁阻和自旋塞貝克效應(yīng)等。我們發(fā)現(xiàn)，施加溫差后，對稱邊緣的異質(zhì)結(jié)能夠展現(xiàn)出明顯的巨磁阻效應(yīng)和自旋塞貝克效應(yīng)，其自旋卡諾輸運性質(zhì)明顯優(yōu)于邊緣不對稱的異質(zhì)結(jié)。為了提高熱電流的自旋極化率，得到純凈的熱自旋流，我們用對稱邊緣的STGNR設(shè)計了金屬-半導體-金屬隧道結(jié)，在室溫下能得到幾乎100%自旋極化的熱電流。研究結(jié)果表明，基于STGNR和5-STGNR所設(shè)計的新型自旋卡諾電子學器件能呈現(xiàn)出明顯的巨磁阻效應(yīng)、自旋塞貝克效應(yīng)以及自旋極化效應(yīng)，具備優(yōu)異的熱電輸運性能，有重要的研究價值。

03圖文導讀

（1）對稱邊緣的納米帶異質(zhì)結(jié)

圖1 (a)基于對稱邊緣的STGNR和5-STGNR的異質(zhì)結(jié)器件雙探針示意圖；(b) FM和(c) AFM磁性態(tài)下左右電極的能帶結(jié)構(gòu)和零偏壓輸運譜，左圖為STGNR能帶，中圖為透射系數(shù)，右圖為5-STGNR能帶。

圖2 (a)和(b)為對稱邊緣的異質(zhì)結(jié)器件因溫差產(chǎn)生的自旋極化的電流，隨TL和ΔT變化的曲線，小圖為自旋極化率隨TL和ΔT變化的曲線；(c)為塞貝克系數(shù)和自旋塞貝克系數(shù)隨TL變化曲線；(d)和(e)為FM和AFM磁性態(tài)中，總電流隨TL和ΔT變化曲線，小圖為磁阻變化曲線；(f)為自旋極化的電流譜，小圖是虛線框內(nèi)曲線的放大圖。

從計算結(jié)果中我們發(fā)現(xiàn)，此對稱邊緣的異質(zhì)結(jié)器件中有產(chǎn)生了明顯的自旋塞貝克效應(yīng)，且自旋塞貝克系數(shù)較大，室溫下自旋卡諾輸運現(xiàn)象明顯。同時，當其發(fā)生由FM向AFM的磁性相變時，由于納米帶磁性對電子輸運性質(zhì)的影響，產(chǎn)生了巨磁阻效應(yīng)。從理論計算值來看，低溫下磁阻值可達107%，室溫時降為103%。

（2）不對稱邊緣的納米帶異質(zhì)結(jié)

圖3 (a)基于不對稱邊緣的STGNR和5-STGNR的異質(zhì)結(jié)器件雙探針示意圖；(b)上下圖分別展示了左右電極的波函數(shù)；(c) FM磁性態(tài)下左右電極的能帶結(jié)構(gòu)和零偏壓輸運譜，左圖為STGNR能帶，中圖為透射系數(shù)，右圖為5-STGNR能帶；(d)異質(zhì)結(jié)器件因溫差產(chǎn)生的自旋極化的電流曲線，小圖為自旋極化率曲線；(e)器件總電流的變化曲線，小圖為磁阻變化曲線。

由于自旋向上的透射峰的消失，此異質(zhì)結(jié)器件中自旋向上的熱電流幾乎為零，只觀察到明顯的自旋向下的熱電流。因此，此納米帶熱電流的自旋極化率非常大，室溫下可達到99%，能得幾乎純凈的自旋流。同時，此器件的磁阻也可保持在103%以上。但與對稱邊緣的納米帶相比，此器件整體電流值較小，不宜作為自旋卡諾電子學器件。

（3）金屬-半導體-金屬納米帶器件

圖4 (a)金屬-半導體-金屬納米帶器件雙探針示意圖；(b)上下圖分別展示了FM和AFM磁性態(tài)下器件的輸運譜；(c) FM磁性態(tài)下器件因溫差產(chǎn)生的自旋極化的電流曲線；(d)自旋極化熱電流的自旋極化率曲線；(e)器件總電流的變化曲線。

由于缺少自旋向上的輸運通道，此器件自旋向上的電流幾乎全部為零；而費米能級附近的透射峰使自旋向下的自旋電流隨著溫度的升高，迅速增大。本器件產(chǎn)生的自旋電流有完美的自旋極化率，低溫時為100%，室溫時也可保持在99.8%以上，可用來獲取純凈的熱生自旋流。

04小結(jié)

本項目基于STGNR和5-STGNR納米帶設(shè)計并構(gòu)造了三種異質(zhì)結(jié)器件，利用鴻之微Nanodcal軟件，計算了器件的自旋卡諾電子學性質(zhì)。5-STGNR中的五元環(huán)的形成破壞了STGNR的子晶格極化，導致相鄰碳原子布洛赫波函數(shù)重疊，從而提供了有效的傳輸通道。通過對器件左右電極加溫差，我們得到了自旋極化的熱電流和有趣的自旋卡諾輸運現(xiàn)象，包括完美的自旋極化，巨磁阻和自旋塞貝克效應(yīng)。其中，不對稱邊緣的STGNR異質(zhì)結(jié)器件雖然自旋極化率極高，但總電流值較小，整體應(yīng)用價值不如邊緣對稱的STGNR器件?；谶吘墝ΨQ的納米帶，我們主要設(shè)計了兩種構(gòu)型的器件，金屬-半導體異質(zhì)結(jié)和金屬-半導體-金屬器件。其中，金屬-半導體異質(zhì)結(jié)呈現(xiàn)出卓越的自旋塞貝克效應(yīng)和熱致巨磁阻效應(yīng)，金屬-半導體-金屬器件可得到近乎完美的自旋極化電流，極化率可達100%。同時，通過調(diào)整器件的磁性態(tài)，兩種器件的多數(shù)載流子都能實現(xiàn)從空穴到電子的轉(zhuǎn)換。本項目的研究不僅有助于了解STGNR器件的自旋卡諾傳輸特性，還為實驗中設(shè)計高效的碳基自旋卡諾器件提供了可行的設(shè)計思路和標準。