原文作者：武芳亮等

磁有序體系中聲子磁矩的探索取得了進(jìn)展，研究人員在反鐵磁體中觀測(cè)到巨大的聲子磁矩及其臨界漲落增強(qiáng)效應(yīng)。該研究揭示了多體關(guān)聯(lián)和自旋漲落對(duì)聲子在磁有序系統(tǒng)獲得大的磁矩及其臨界現(xiàn)象中所扮演的關(guān)鍵角色。

聲子是晶格振動(dòng)的集體激發(fā)，是固體中最常見(jiàn)也最重要的準(zhǔn)粒子之一。對(duì)聲子基本性質(zhì)的理解是凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)眾多研究的基礎(chǔ)。聲子具有能量和準(zhǔn)動(dòng)量，在時(shí)間或空間反演對(duì)稱(chēng)性破缺的體系中，聲子也可攜帶角動(dòng)量，并具有手性[1，2]。但長(zhǎng)久以來(lái)，人們認(rèn)為聲子的磁矩可以忽略不計(jì)[3]。這是因?yàn)殡x子的質(zhì)量遠(yuǎn)大于電子，由離子繞轉(zhuǎn)產(chǎn)生的聲子軌道磁矩極其微弱，通常小于10-4玻爾磁子(μB)，比電子磁矩小4個(gè)量級(jí)，因此幾乎沒(méi)有可觀測(cè)效應(yīng)。

20世紀(jì)70年代，研究者發(fā)現(xiàn)稀土順磁體CeCl3中位于109 cm-1和197 cm-1的光學(xué)聲子在磁場(chǎng)下發(fā)生塞曼劈裂。在該體系中，聲子通過(guò)與Ce離子4f軌道晶體場(chǎng)激發(fā)的耦合，獲得了巨大的磁矩，達(dá)到μB量級(jí)[4]。圖1展示了通過(guò)塞曼效應(yīng)測(cè)量聲子磁矩的示意圖。近期，研究者通過(guò)太赫茲光譜在拓?fù)浞谴挪牧螩d3As2和PbTe中，分別觀測(cè)到μB和0.01μB量級(jí)的巨大聲子磁矩[5，6]。隨后的理論研究發(fā)現(xiàn)，在“波恩—奧本海默近似”下，離子的繞轉(zhuǎn)伴隨著電子波包的運(yùn)動(dòng)，后者的軌道磁矩可以被能帶的貝里曲率放大，進(jìn)而貢獻(xiàn)可觀的聲子磁矩[7]。上述基于順磁或非磁體系的研究，證明了聲子可以通過(guò)晶格—電荷兩個(gè)自由度間的耦合獲得磁矩。然而對(duì)于磁有序體系，尚未有聲子磁矩的觀測(cè)證據(jù)。聲子磁矩在磁性體系中有著廣闊的研究和應(yīng)用前景。

一方面磁矩可以使聲子的能量被磁場(chǎng)、磁序和磁疇有效調(diào)控；另一方面，聲子作為磁矩的載體可以直接參與眾多磁學(xué)過(guò)程。這將為基礎(chǔ)磁學(xué)研究和自旋器件設(shè)計(jì)提供全新的可能。在磁性體系中，自旋—晶格相互作用是否能賦予聲子磁矩？長(zhǎng)程自旋關(guān)聯(lián)和臨界自旋漲落如何影響聲子的磁性質(zhì)？這些基礎(chǔ)物理問(wèn)題都亟待闡明。近期，磁有序體系中聲子磁矩的探索取得了進(jìn)展，研究人員在反鐵磁體中觀測(cè)到巨大的聲子磁矩及其臨界漲落增強(qiáng)效應(yīng)[8]。

圖1 (a)攜帶相反磁矩的一對(duì)簡(jiǎn)并聲子在外磁場(chǎng)下發(fā)生塞曼劈裂；(b)聲子磁矩(μph)可由塞曼劈裂的斜率得到

此項(xiàng)研究聚焦于極化反鐵磁材料Fe2Mo3O8，它是絕緣體中熱霍爾系數(shù)最大的材料之一[9]。該體系的熱輸運(yùn)由聲學(xué)聲子主導(dǎo)，巨大的熱霍爾效應(yīng)說(shuō)明自旋—晶格相互作用在該體系中非常顯著。當(dāng)溫度低于60 K時(shí)，F(xiàn)e2Mo3O8具有反鐵磁序，外磁場(chǎng)可以驅(qū)動(dòng)體系進(jìn)入亞鐵磁相，這為磁有序體系聲子磁矩的研究提供了理想平臺(tái)。

通過(guò)低波數(shù)拉曼光譜，研究人員觀測(cè)到Fe2Mo3O8中位于1.3 THz(42 cm-1)的激發(fā)模式(P1)。該光譜信號(hào)在室溫下仍清晰可見(jiàn)，這排除了其為磁激發(fā)的可能。非彈性中子散射測(cè)量進(jìn)一步確認(rèn)了該模式的聲子屬性。通過(guò)光譜分析和第一性原理計(jì)算，研究者發(fā)現(xiàn)P1模式由一對(duì)攜帶相反角動(dòng)量的手征聲子構(gòu)成。該模式中磁性原子的位移主要來(lái)自四面體Fe的面內(nèi)繞轉(zhuǎn)，如圖2(a)所示。通過(guò)交叉圓偏振磁光拉曼光譜，研究人員發(fā)現(xiàn)這對(duì)簡(jiǎn)并的手征聲子在磁場(chǎng)下發(fā)生了顯著的塞曼劈裂(圖2(b))。攜帶相反角動(dòng)量的手征聲子其頻率隨磁場(chǎng)發(fā)生線性偏移。由塞曼劈裂的斜率可得P1聲子的磁矩為0.11μB，較一般固體高出3個(gè)量級(jí)以上。該實(shí)驗(yàn)給出了磁有序系統(tǒng)中聲子磁矩的確鑿證據(jù)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，P1聲子的磁矩來(lái)源于晶格與自旋自由度的耦合。在Fe2Mo3O8中，兩支反鐵磁自旋波分別位于2.6 THz和3.4 THz。P1聲子正是通過(guò)與它們的非共振耦合獲得磁矩，這也解釋了P1在相變溫度以上，隨溫度升高而發(fā)生的頻率藍(lán)移。因?yàn)殡S著與磁振子耦合的消失，P1在相變溫度以上逐漸回歸其未耦合的本征頻率。

圖2 (a)P1聲子中Fe離子位移示意圖。其中磁性原子的運(yùn)動(dòng)主要由處于鐵氧四面體位置的Fe離子在ab面內(nèi)的圓偏振運(yùn)動(dòng)構(gòu)成，相鄰層之間繞轉(zhuǎn)相位相反，是一支光學(xué)聲子；(b)圓偏振磁光拉曼光譜測(cè)量P1的塞曼劈裂。20 K時(shí)，P1聲子的塞曼劈裂對(duì)應(yīng)于0.11μB聲子磁矩。LR表示左圓偏振光激發(fā)右圓偏振光探測(cè)，而RL則表示右圓偏振光激發(fā)左圓偏振光探測(cè)；(c)P1手征聲子的劈裂在亞鐵磁相顯著增大；(d)手征聲子劈裂對(duì)磁場(chǎng)和溫度的依賴(lài)關(guān)系，其中體現(xiàn)巨大聲子劈裂的區(qū)域與亞鐵磁相區(qū)域重合

為了探究磁相變對(duì)聲子磁矩的影響，研究人員繼續(xù)通過(guò)圓偏振分辨的拉曼光譜追蹤P1聲子隨外磁場(chǎng)和溫度的變化。磁場(chǎng)可以驅(qū)動(dòng)Fe2Mo3O8由反鐵磁相進(jìn)入亞鐵磁相。如圖2(c)所示，當(dāng)進(jìn)入亞鐵磁相時(shí)(6.5 T)，手征聲子劈裂陡然變大，達(dá)到10 cm-1，高達(dá)聲子共振頻率的24%，該比例是目前報(bào)道的手征聲子劈裂的最大值。圖2(d)展示了不同溫度和磁場(chǎng)下手征聲子的劈裂大小。其中代表巨大聲子劈裂的黃色區(qū)域與由磁化測(cè)量標(biāo)定的亞鐵磁相吻合。

最有趣的現(xiàn)象發(fā)生在反鐵磁相到順磁相的轉(zhuǎn)變區(qū)域。通過(guò)提取不同溫度下P1聲子的磁矩，研究人員發(fā)現(xiàn)了在相變溫度(60 K)附近，P1聲子的磁矩展現(xiàn)出高達(dá)600%的增強(qiáng)。在58 K時(shí)，P1聲子的磁矩從低溫時(shí)的0.11μB迅速增大到0.68μB，如圖3(a)所示。雖然聲子和磁振子的非共振耦合可以給出該體系低溫反鐵磁相下的聲子磁矩，但不足以解釋其在相變點(diǎn)附近的6倍增強(qiáng)。通過(guò)深入研究，人們發(fā)現(xiàn)該體系的準(zhǔn)二維亞鐵磁漲落是導(dǎo)致P1聲子磁矩增強(qiáng)的主要原因。Fe2Mo3O8的反鐵磁序可以看作是準(zhǔn)二維的亞鐵磁序，經(jīng)層間耦合后形成的三維結(jié)構(gòu)。Fe2Mo3O8在相變溫度附近有著強(qiáng)烈的亞鐵磁自旋漲落，這一點(diǎn)被磁化率測(cè)量所驗(yàn)證。相變溫度附近，外磁場(chǎng)及其誘導(dǎo)出的分子場(chǎng)作為總的等效磁場(chǎng)作用于P1聲子，其中分子場(chǎng)被亞鐵磁自旋漲落所放大，導(dǎo)致了聲子磁矩的增強(qiáng)。P1聲子磁矩在60 K以上并沒(méi)有馬上消失，這是因?yàn)槁曌雍晚槾糯耪褡?paramagnon)發(fā)生耦合。在更高溫度下，順磁磁振子進(jìn)一步失去相干性，而聲子磁矩最終消失。研究人員采用蒙特卡羅模擬成功復(fù)現(xiàn)了聲子磁矩的臨界漲落增強(qiáng)現(xiàn)象，驗(yàn)證了該理論解釋的可靠性，如圖3(b)所示。這一簡(jiǎn)單的平均場(chǎng)圖像也解釋了亞鐵磁相中P1手征聲子的巨大劈裂來(lái)源于亞鐵磁相的分子場(chǎng)。

圖3 聲子磁矩隨溫度的變化 (a)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，在相變溫度60 K附近，聲子磁矩展現(xiàn)出高達(dá)600%的增強(qiáng)，黑色空心圓為磁化率曲線；(b)蒙特卡羅模擬成功復(fù)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。其中藍(lán)色部分代表自旋漲落貢獻(xiàn)的聲子磁矩，紅色部分代表與磁振子雜化獲得的聲子磁矩，黑色實(shí)心圓代表磁化率曲線

綜上所述，此項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)了反鐵磁體系Fe2Mo3O8中巨大的聲子磁矩，并且首次觀測(cè)到自旋漲落對(duì)聲子磁矩的增強(qiáng)，高達(dá)600%，聲子磁矩達(dá)到0.68μB，接近電子磁矩量級(jí)。理論研究揭示了多體關(guān)聯(lián)和自旋漲落對(duì)聲子在磁有序系統(tǒng)獲得大的磁矩及其臨界現(xiàn)象中所扮演的關(guān)鍵角色。在基礎(chǔ)磁學(xué)方面，該發(fā)現(xiàn)更新了對(duì)聲子磁矩的認(rèn)知；在應(yīng)用方面，使得以聲子磁矩為信息載體的新型自旋器件成為可能。最后，在先前研究中，F(xiàn)e2Mo3O8中的P1聲子被誤認(rèn)為是具有電偶極活性的磁激發(fā)[10]，即電磁振子(electromagnon)，而此項(xiàng)研究不僅闡明了P1的聲子屬性，也揭示了電磁振子的一種可能的聲子起源。類(lèi)似的機(jī)制也可能存在于其他I-型多鐵體系。這為理解和調(diào)控多鐵體系中的低能元激發(fā)提供了新的視角。

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編輯：‘黃飛’