圖.全溶液法原位構(gòu)建的鈣鈦礦范德華外延異質(zhì)結(jié)材料、發(fā)光薄膜與LED器件

2月20日，國(guó)際權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《自然》(Nature)在線發(fā)表南開(kāi)大學(xué)化學(xué)學(xué)院教授袁明鑒、中國(guó)科學(xué)院院士陳軍、研究員章煒領(lǐng)銜的科研團(tuán)隊(duì)在新型鈣鈦礦超高清顯示技術(shù)領(lǐng)域的最新研究進(jìn)展。

該研究題為“Perovskite heteroepitaxy for high-efficiency and stable pure-red LEDs”。團(tuán)隊(duì)針對(duì)新型鈣鈦礦超高清顯示技術(shù)中純紅光CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)材料相穩(wěn)定性差這一世界難題，率先提出“外延異質(zhì)結(jié)界面應(yīng)力操控”策略，首次利用全溶液法實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦范德華外延異質(zhì)結(jié)的大面積原位可控制備，成功突破材料穩(wěn)定性與器件性能雙重瓶頸，研發(fā)出高效率與高穩(wěn)定性兼?zhèn)涞募兗t光鈣鈦礦電致發(fā)光器件 (LED)，為下一代超高清顯示技術(shù)發(fā)展提供了關(guān)鍵技術(shù)支撐，標(biāo)志著在該領(lǐng)域的重大技術(shù)突破。

鈣鈦礦材料具有熒光量子產(chǎn)率高、色純度高、色域廣等獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是下一代超高清顯示技術(shù)的理想材料。作為紅、綠、藍(lán)三基色之一，純紅光鈣鈦礦LED對(duì)實(shí)現(xiàn)滿足Rec. 2100超廣色域標(biāo)準(zhǔn)的下一代超高清顯示系統(tǒng)至關(guān)重要。然而，純紅光鈣鈦礦LED長(zhǎng)期受困于材料穩(wěn)定性差的難題。

CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)具有尺寸依賴的可調(diào)帶隙發(fā)光，是實(shí)現(xiàn)純紅光鈣鈦礦LED的理想材料。然而，CsPbI3鈣鈦礦本征相穩(wěn)定性較差，其體相材料在室溫下就易發(fā)生相轉(zhuǎn)變，轉(zhuǎn)化為非光學(xué)活性相。更嚴(yán)峻的是，CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)由于粒徑極小、表面能極大，導(dǎo)致其在室溫下幾乎無(wú)法穩(wěn)定存在。因此，理解亞穩(wěn)態(tài)CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)相轉(zhuǎn)變機(jī)制，在此基礎(chǔ)上發(fā)展高效相穩(wěn)定性提升新策略，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高效與高穩(wěn)定兼?zhèn)涞募兗t光鈣鈦礦LED，是推動(dòng)鈣鈦礦發(fā)光材料在超高清顯示應(yīng)用的必然需求。

袁明鑒教授、陳軍院士、章煒研究員帶領(lǐng)的科研團(tuán)隊(duì)，長(zhǎng)期從事高性能半導(dǎo)體光電轉(zhuǎn)換材料及器件研究。在持續(xù)探索高效高穩(wěn)定性鈣鈦礦光電材料的過(guò)程中，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)通過(guò)晶格應(yīng)力操控實(shí)現(xiàn)鈣鈦礦局部晶格扭曲，可以顯著增強(qiáng)亞穩(wěn)態(tài)鈣鈦礦材料的相穩(wěn)定性。基于上述發(fā)現(xiàn)，研究團(tuán)隊(duì)利用配體分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)調(diào)控，首次報(bào)道了一種全溶液法原位制備鈣鈦礦范德華外延異質(zhì)結(jié)以提升鈣鈦礦量子點(diǎn)相穩(wěn)定性的全新策略。結(jié)合球差校正透射電鏡表征與密度泛函理論研究，研究團(tuán)隊(duì)首次揭示了鈣鈦礦外延異質(zhì)結(jié)構(gòu)的界面應(yīng)力對(duì)鈣鈦礦量子點(diǎn)晶格結(jié)構(gòu)的調(diào)控機(jī)制。

研究表明，界面應(yīng)力誘導(dǎo)的晶格扭曲可以有效抑制CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)的相轉(zhuǎn)變過(guò)程，顯著提升材料的穩(wěn)定性。所獲得的CsPbI3鈣鈦礦量子點(diǎn)導(dǎo)電薄膜具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和光電性質(zhì)。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)成功研發(fā)了兼具世界一流性能及穩(wěn)定性的純紅光鈣鈦礦LED，解決了長(zhǎng)期困擾該領(lǐng)域的瓶頸問(wèn)題。

該研究立足化學(xué)基礎(chǔ)學(xué)科，匯聚材料、物理、半導(dǎo)體器件等多學(xué)科力量，發(fā)展透射電鏡結(jié)構(gòu)表征先進(jìn)技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦范德華外延異質(zhì)結(jié)的新物質(zhì)創(chuàng)造，攻克了純紅光鈣鈦礦LED核心材料穩(wěn)定性難題，有望進(jìn)一步推動(dòng)超高清顯示產(chǎn)業(yè)技術(shù)革新。

該工作由南開(kāi)大學(xué)主導(dǎo)，聯(lián)合北京師范大學(xué)、香港大學(xué)、洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院、沙特國(guó)王大學(xué)等8家國(guó)內(nèi)外機(jī)構(gòu)共同完成，南開(kāi)大學(xué)為該論文第一完成單位也是唯一通訊單位。

化學(xué)學(xué)院博士研究生韋科妤、周峒和特聘研究員姜源植為該論文共同第一作者。袁明鑒教授、陳軍院士、章煒研究員為該論文通訊作者。袁明鑒教授負(fù)責(zé)材料與器件的整體設(shè)計(jì)，陳軍院士主要負(fù)責(zé)分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與表征平臺(tái)建設(shè)，章煒研究員負(fù)責(zé)透射電鏡表征工作。

上述研究工作得到了國(guó)家杰出青年科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金委創(chuàng)新群體等項(xiàng)目支持，依托特種化學(xué)電源全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、有機(jī)新物質(zhì)創(chuàng)造前沿科學(xué)中心、物創(chuàng)海河實(shí)驗(yàn)室等平臺(tái)開(kāi)展。

審核編輯 黃宇