2016 年 6 月 14 日，由噴氣推進(jìn)實驗室研究人員打造的一款類猿災(zāi)區(qū)救援機(jī)器人 Robo Simian 在實驗室內(nèi)爆炸并起火。次年，在經(jīng)歷火災(zāi)和爆炸事件后，一家大型手機(jī)制造商全球召回新版平板電腦。自此以后，類似事件報道層出不窮。經(jīng)認(rèn)定，每一起事故的罪魁禍?zhǔn)锥际?a target="_blank">鋰離子電池。

鋰離子電池基礎(chǔ)知識：液體電解質(zhì)面臨的問題

在鋰離子電池中，隨著電池的充放電，鋰離子將在電解質(zhì)中遷移。由于水與鋰會發(fā)生反應(yīng)，電池制造商使用有機(jī)溶劑（而不是水基溶劑）作為電解質(zhì)。因此會導(dǎo)致這樣一個問題：與水不同，汽油、發(fā)膠和洗甲水等有機(jī)溶液通常易燃而且不穩(wěn)定。

除安全問題之外，液體電解質(zhì)至少還有兩個缺點。首先，很難使用液體電解質(zhì)制造高電壓電池，因為隨著電壓的增加很可能發(fā)生故障。其次，無法徹底阻止枝晶生長現(xiàn)象，這也是導(dǎo)致電池提前報廢的主因。總之，正是由于存在上述種種缺點，人們才會不遺余力地尋找適合的固體電解質(zhì)。

這些電池的問題在于采用液體電解質(zhì)，倘若電池推動裝置無法足夠迅速地冷卻，往往會引起液體蒸發(fā)或起火。研究人員正在積極尋找離子導(dǎo)電性和電化學(xué)穩(wěn)定性良好的固體電解質(zhì)材料，替換存在潛在危險的液體電解質(zhì)，但進(jìn)展始終十分緩慢。通過實驗或模擬評估一種候選材料可能需要數(shù)周時間，材料項目數(shù)據(jù)庫中包含超過 12,000 種含鋰結(jié)晶固體，它們都有可能成為候選材料 — 更不必說尚未編入目錄的數(shù)千乃至數(shù)百萬種材料。

采用在MATLAB 中開發(fā)的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，我和我的同事找到了好的方法：在我們分析的 12,000 多種材料中找到少量特殊固體電解質(zhì)。運用一套已知良好的電解質(zhì)及其原子結(jié)構(gòu)進(jìn)行訓(xùn)練，MATLAB 模型識別潛在新材料的效率比隨機(jī)猜測高出三倍，比從事相關(guān)領(lǐng)域工作的斯坦福大學(xué)研究生的效率高出兩倍。

從多個源收集數(shù)據(jù)

在 Evan Reed 教授的督導(dǎo)下，首先匯總?cè)齻€來源的數(shù)據(jù)：材料項目數(shù)據(jù)庫、發(fā)表的論文以及無機(jī)晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫（ICSD，一種存儲經(jīng)實驗驗證的原子結(jié)構(gòu)的在線數(shù)據(jù)庫）。

首先，我們識別了材料項目數(shù)據(jù)庫中的全部 12,831 種含鋰固體。經(jīng)過結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性和低電子導(dǎo)電性篩查后，排除了 92% 以上的初始材料。此外，還編譯了有關(guān)材料地球豐度及其預(yù)測成本的信息。經(jīng)過初始篩查后，剩下 300 多種穩(wěn)定候選材料。當(dāng)且僅當(dāng)鋰電導(dǎo)率足夠快速時，才有望作為固體電解質(zhì)材料。為實現(xiàn)這一目標(biāo)，我們將目光轉(zhuǎn)向機(jī)器學(xué)習(xí)。

首先梳理科學(xué)文獻(xiàn)，找出 40 種固體結(jié)晶材料，再由研究人員確定晶體結(jié)構(gòu)特征，在室溫下測量離子電導(dǎo)率。在這 40 種材料中，約 1/3 具備作為有效電池電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率，但這些材料全部存在穩(wěn)定性問題，難以在固態(tài)電池中采用。這 40 種快速和慢速鋰導(dǎo)電材料將作為機(jī)器學(xué)習(xí)算法訓(xùn)練集，從而快速預(yù)測新材料的鋰傳導(dǎo)行為。

接著，從 ICSD 中下載這 40 種材料的原子結(jié)構(gòu)。利用這些數(shù)據(jù)，根據(jù)結(jié)構(gòu)中的原子位置、質(zhì)量、電負(fù)性和原子半徑計算 20 種特征，描繪每種晶體的原子局部排列和化學(xué)特性。所有計算全部在 MATLAB 中完成。我們選擇的 20 種特征包括多項原子指標(biāo)，如每個原子的體積、鋰鍵離子性、鋰鄰元素數(shù)及最小陰離子-陰離子分離距離?；蛟S是因為直覺，或許是過往文獻(xiàn)報告，我們認(rèn)定這 20 種特征可能與離子電導(dǎo)率息息相關(guān)。我們發(fā)現(xiàn)，對小數(shù)據(jù)集應(yīng)用機(jī)器學(xué)習(xí)時，必需采用此類“智能”特征（即基于現(xiàn)有材料物理知識的特征）。

選擇機(jī)器學(xué)習(xí)模型

接下來的問題是：如何組合應(yīng)用這 20 種特征，使其最適合預(yù)測訓(xùn)練數(shù)據(jù)？鑒于訓(xùn)練集相對較小，只有 40 種材料和 20 種特性，加之 MATLAB 的建模簡便性和靈活性，我們可以考慮采用 10,000,000 多種可能的特征和模型組合。

在 Statistics and Machine Learning Toolbox 的幫助下，研究人員可以輕松研究數(shù)量龐大的模型，包括最小二乘回歸、穩(wěn)健回歸、局部加權(quán)最小二乘法、SVM、邏輯回歸和多類分類。我們針對每種想要測試的機(jī)器學(xué)習(xí)算法訓(xùn)練了一個模型，然后參照訓(xùn)練數(shù)據(jù)驗證算法準(zhǔn)確性。

無論任何一種模型，單憑原子特征訓(xùn)練均不足以預(yù)測離子電導(dǎo)率，但多特征模型卻可以做到。最終，確定了一個具有五項特征的最佳邏輯回歸模型，該模型可分類訓(xùn)練集材料且交叉驗證誤差最低僅為 10%。這對我們而言意義重大，因為邏輯回歸分類器往往適合像我們這樣的小型訓(xùn)練集。這種邏輯回歸分類器可進(jìn)行二元預(yù)測：這種材料是否具備足以作為固體電解質(zhì)材料的鋰電導(dǎo)率？開展這項預(yù)測時，訓(xùn)練模型的準(zhǔn)確率達(dá) 90%。

然后，我們對剩余的 300 多種候選材料啟用這種訓(xùn)練模型（圖 1）。

圖 1 機(jī)器學(xué)習(xí)模型識別的候選材料。

在分類器的幫助下，我們剔除了 93.3% 的候選材料，僅留下 21 種潛在候選材料（最初為 12,831 種）。完成模型訓(xùn)練后，只需幾秒鐘即可完成篩選步驟?？傊?，我們通過篩查流程淘汰了 99.8% 的候選材料。

結(jié)果和后續(xù)步驟

為測試預(yù)測有效性，我們使用精確但緩慢的量子物理模擬方法模擬這些材料的鋰傳導(dǎo)行為。截至目前，在遵循基于機(jī)器學(xué)習(xí)的模型建議的情況下，發(fā)現(xiàn)新鋰離子傳導(dǎo)材料的速度比采用簡單反復(fù)試驗方法快三倍。我們甚至對模型與人類直覺進(jìn)行了對比測試，為模型和斯坦福大學(xué)材料科學(xué)專業(yè)博士生小組，提供同一份隨機(jī)抽取的材料列表。模型識別優(yōu)質(zhì)鋰離子導(dǎo)體的準(zhǔn)確性是博士生小組的兩倍，而且預(yù)測時間不足千分之一。

模型識別的部分候選材料完全出乎意料。這些材料的原子結(jié)構(gòu)非常復(fù)雜，我們無法憑科學(xué)直覺確定材料是否達(dá)到足夠的離子電導(dǎo)率。事實證明，這些材料確實導(dǎo)電，與模型預(yù)測結(jié)果一致，對我們的直覺給予了有力驗證?，F(xiàn)在，我們可以將所學(xué)的知識融入后續(xù)版本的 MATLAB 機(jī)器學(xué)習(xí)模型，隨著報告的實驗數(shù)據(jù)日益增多，預(yù)計這些模型也將隨之改進(jìn)。我們發(fā)現(xiàn)了一種令人振奮的材料，并為它申請了專利，而且我們很快就找到了一家感興趣的合作企業(yè)，一起申請專利許可并繼續(xù)研究材料。

我們?nèi)詫⒃谒固垢４髮W(xué)內(nèi)，同時與正在研究各種候選材料的外部團(tuán)體合作，審查部分材料。不久的將來，某一種候選材料或許可以通過固體電解質(zhì)驗證，代替鋰離子電池中的液體電解質(zhì)，徹底終結(jié)電池組爆炸事故。