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拓?fù)洹岆娮优c光一起共舞

ExMh_zhishexues ? 來(lái)源:知社學(xué)術(shù)圈 ? 作者:知社學(xué)術(shù)圈 ? 2021-04-20 09:37 ? 次閱讀
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非線性光學(xué)在太陽(yáng)能、光探測(cè)等諸多方面都具有重要應(yīng)用,因此長(zhǎng)期以來(lái)一直受到物理學(xué)家、化學(xué)家、材料學(xué)家和工程師們的廣泛關(guān)注。近年來(lái),一種體光伏效應(yīng)(Bulk photovoltaic effect)引起了極大的研究興趣。體光伏效應(yīng)有著許多重要的潛在應(yīng)用,比如,它可以將光能轉(zhuǎn)換成電能。與傳統(tǒng)太陽(yáng)能電池所用的pn結(jié)相比,體光伏效應(yīng)不受肖克利-奎伊瑟極限(Shockley-Queisser limit)的限制,并且能產(chǎn)生高于材料本身能隙的電壓,因此可被用于下一代的太陽(yáng)能電池技術(shù)。另一方面,體光伏效應(yīng)也能應(yīng)用于光探測(cè),尤其是在紅外到太赫茲(THz)波段。

與傳統(tǒng)的紅外探測(cè)器(比如HgCdTe探測(cè)器)相比,基于體光伏效應(yīng)的探測(cè)器不需要偏壓,困擾許多傳統(tǒng)光電探測(cè)器的暗電流問(wèn)題也因此可以得到緩解。為了實(shí)現(xiàn)這些應(yīng)用,必須提高材料的非線性光學(xué)響應(yīng),使其在低輸入下達(dá)到人們預(yù)期的服役效果。雖然人們已經(jīng)尋找到了很多新的潛在材料,但一個(gè)常見(jiàn)的問(wèn)題是,能否在理論上給出相對(duì)比較通用的方案,并且依照這一方案完成材料設(shè)計(jì)。

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來(lái)自麻省理工學(xué)院的李巨(Ju Li)教授組在前期論文中就指出,拓?fù)浣^緣材料有著優(yōu)越的線性光學(xué)響應(yīng)[J. Phys. Chem. Lett., 11, 6119–6126 (2020)]。值得說(shuō)明的是,在拓?fù)浣^緣材料中,電子態(tài)會(huì)出現(xiàn)一種不太常見(jiàn)的雜化,它使得這些半導(dǎo)體(或絕緣體)材料的電子結(jié)構(gòu)和普通的硅或者金剛石材料看起來(lái)很類似,但實(shí)質(zhì)上具有不同的電子拓?fù)鋽?shù)。這有一點(diǎn)像普通的紙環(huán)和墨比烏斯環(huán)一樣,粗看起來(lái)都是三維空間中的物體,但實(shí)際上完全不同。

物理學(xué)家已經(jīng)指出,這種拓?fù)浣^緣材料中的電子能帶結(jié)構(gòu)和普通絕緣體(硅或金剛石)相比多了一次能帶反轉(zhuǎn)(就像墨比烏斯環(huán)一樣)。李巨教授課題組指出,這一反轉(zhuǎn)會(huì)讓價(jià)帶和導(dǎo)帶的電子波函數(shù)有更強(qiáng)的雜化,從而使得電子在價(jià)帶和導(dǎo)帶間的躍遷變得更容易,材料也能因此獲得優(yōu)越的光學(xué)響應(yīng)。

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近期,李巨教授課題組聯(lián)合MIT孔敬(Jing Kong)教授課題組,將這一思想進(jìn)一步拓展至非線性光學(xué)材料中[npj Computational Materials 7, 31 (2021)],提出同時(shí)擁有:

拓?fù)湫碗娮幽軒щs化,

強(qiáng)烈的空間不對(duì)稱性和

較小能隙的材料,很有可能具有優(yōu)異的非線性光學(xué)性質(zhì)。

除了拓?fù)淠軒щs化之外,強(qiáng)烈的空間不對(duì)稱性會(huì)使得空間中的兩個(gè)相反的方向(比如向左和向右)變得非常不同,這樣電子朝著某一個(gè)特定的方向移動(dòng)的意愿強(qiáng),而向著反方向移動(dòng)的意愿弱。這樣的話,就能夠產(chǎn)生更大的凈電流。而能隙小的時(shí)候,電子在價(jià)帶和導(dǎo)帶之間的躍遷也會(huì)變快。這有點(diǎn)兒像上臺(tái)階時(shí),如果臺(tái)階比較矮,那么上起來(lái)就會(huì)比較容易。

基于上述原理和孔敬教授課題組前期在二維非對(duì)稱材料(Janus transitionmetal dichalcogenides, JTMDs)中的實(shí)驗(yàn)成果,他們通過(guò)量子力學(xué)第一性原理的方法,預(yù)測(cè)了一類新型的拓?fù)?T’相的Janus過(guò)渡金屬硫化物,發(fā)現(xiàn)它們具有巨大的非線性光電導(dǎo)性。

通過(guò)第一性原理計(jì)算,他們發(fā)現(xiàn)1T’ JTMDs的位移電流電導(dǎo)率可以達(dá)到2300 nm·μA·V?2(相當(dāng)于2800 mA/W),而circular current電導(dǎo)率則能達(dá)到104 nm·μA·V?2量級(jí)。這比過(guò)去常用的非線性材料的光學(xué)響應(yīng)增強(qiáng)了1至2個(gè)數(shù)量級(jí)。也就是說(shuō),與之前常見(jiàn)的材料相比,人們可以用更低強(qiáng)度的光照射JTMD材料,在材料中獲得更大的光電流。

由于1T’ JTMDs的能隙很?。?0 meV量級(jí),相當(dāng)于2.5 THz),THz波段的光就可以將電子從價(jià)帶激發(fā)到導(dǎo)帶上形成光電流。因此1T’ JTMDs可以用來(lái)探測(cè)THz波段的光。值得指出的是,通常半導(dǎo)體材料的能隙都在1 eV量級(jí),因此它們只能用到探測(cè)可見(jiàn)到紫外波段的光,對(duì)遠(yuǎn)紅外到THz波段的光則沒(méi)有響應(yīng)。

該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn),利用彈性形變和外加電場(chǎng)這樣的外部刺激可以讓1T’JTMDs中電子的波函數(shù)發(fā)生進(jìn)一步的扭轉(zhuǎn),從而導(dǎo)致電子態(tài)的拓?fù)湎嘧?。在相變前后位移電流的方向?huì)發(fā)生反轉(zhuǎn)。這樣一個(gè)光電流方向的驟變可以用來(lái)表征拓?fù)湎嘧?,在光力學(xué)、光電子學(xué)中也有潛在應(yīng)用。該研究有助于加深對(duì)拓?fù)洳牧瞎怆娦再|(zhì)的理解,并且為未來(lái)尋找更多具有優(yōu)秀光電性質(zhì)的材料提供了理論參考。

該文近期發(fā)表于npj Computational Materials7: 31(2021),英文標(biāo)題與摘要如下。

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Colossal switchable photocurrents in topological Janus transition metal dichalcogenides

Haowei Xu, Hua Wang, Jian Zhou, Yunfan Guo, Jing Kong & Ju Li

Nonlinear optical properties, such as bulk photovoltaic effects, possess great potential in energy harvesting, photodetection, rectification, etc. To enable efficient light–current conversion, materials with strong photo-responsivity are highly desirable. In this work, we predict that monolayer Janus transition metal dichalcogenides (JTMDs) in the 1T’ phase possess colossal nonlinear photoconductivity owing to their topological band mixing,

strong inversion symmetry breaking, and small electronic bandgap. 1T’ JTMDs have inverted bandgaps on the order of 10 meV and are exceptionally responsive to light in the terahertz (THz) range. By first-principles calculations, we reveal that 1T′ JTMDs possess shift current (SC) conductivity as large as 2300 nm·μA·V?2, equivalent to a photo-responsivity of 2800 mA/W. The circular current (CC) conductivity of 1T′ JTMDs is as large as ~104 nm·μA·V?2.

These remarkable photo-responsivities indicate that the 1T’ JTMDs can serve as efficient photodetectors in the THz range. We also find that external stimuli such as the in-plane strain and out-of-plane electric field can induce topological phase transitions in 1T′ JTMDs and that the SC can abruptly flip their directions.

The abrupt change of the nonlinear photocurrent can be used to characterize the topological transition and has potential applications in 2D optomechanics and nonlinear optoelectronics.

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編輯:jq

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原文標(biāo)題:npj: 拓?fù)洹岆娮优c光共舞

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