基于石墨負極的鋰離子電池能量密度逐漸不能夠滿足日益增長的能源需求。金屬鋰因其超高的理論比容量和超低的電化學電位被認為是高性能二次電池的理想負極。然而金屬鋰負極的實際應用受制于兩個主要挑戰(zhàn)--枝晶的不規(guī)則生長和巨大的體積變化，二者通過破壞/重建固體電解質界面（SEI），不斷分解消耗電解液，甚至會導致短路，造成潛在的安全隱患。因此為了促進金屬鋰電池體系的進一步發(fā)展，開發(fā)處一種新型材料來有效抑制枝晶生長并緩解體積膨脹具有重要意義。

北化王峰教授、牛津副教授團隊報告了一種簡單的硫酸鹽輔助法來制造一種新的自支撐材料，該材料為內(nèi)含MoS2納米片的分級多孔N，S摻雜的碳納米帶（稱為MoS2@NSPCB）。MoS2@NSPCB材料具有豐富的金屬/非金屬親鋰位點，有利于鋰的均勻成核。此外，分層的多孔結構和N，S摻雜的碳支撐使親鋰位點具有良好的結構穩(wěn)定性和高表面化學活性。同時，三維導電納米帶網(wǎng)絡確保了鋰離子的快速擴散，有效抑制LMA在沉積/剝離過程中形成枝晶。通過原位測量和理論計算顯示，碳納米帶內(nèi)均勻分布的MoS2作為穩(wěn)定的親鋰位點，有效地實現(xiàn)鋰的均勻成核，并抑制了枝晶的生長。因此，MoS2@NSPCB在半電池中電化學表現(xiàn)優(yōu)異，鋰離子對稱電池在3 mA cm-2/3 mAh cm-2的條件下能夠穩(wěn)定運行1500小時，且具有低過電位（≈24.2 mV）。與磷酸鐵鋰正極配對后，全電池表現(xiàn)出了460 Wh kg-1的高能量密度和良好的長循環(huán)性能（在10 C大電流下進行了1600次循環(huán)，容量保持率仍可達≈70%）。

圖1. （a） MoS2@NSPCB薄膜的合成示意圖，（b） MoS2@NSPCB薄膜在不同狀態(tài)下實物圖，包括扭曲、卷曲和折疊；（c1）NSPCB、（d1）MoOx@NCF和（e1）MoS2@NSPCB的SEM圖，（c2） NSPCB、（d2） MoOx@NCF和（e2） MoS2@NSPCB的TEM圖；（f） MoS2@NSPCB的高分辨率TEM圖（插圖：選定區(qū)域電子衍射圖）和（g）EDX線性掃描分析

圖2. （a） Li|Cu、Li|MoOx@NCF和Li|MoS2@NSPCB半電池在初始循環(huán)中的電壓-容量曲線；（b）庫侖效率（初始循環(huán)未顯示）；（c， d） MoS2@NSPCB的Li|Li對稱電池在不同電流密度下的循環(huán)性能；（e） MoS2@NSPCB和MoOx@NCF的鋰離子擴散活化能；（f） MoS2@NSPCB Li|Li對稱電池的循環(huán)性能，沉積容量為3 mAh cm-2；（g） MoS2@NSPCB Li|Li對稱電池與其他材料電池的電化學性能比較；（h） MoS2@NSPCB-Li|LiFePO4軟包電池在不同狀態(tài)下為LED燈供電的實物圖；（i） MoS2@NSPCB-Li|LiFePO4和Cu-Li|LiFePO4全電池的循環(huán)性能

圖3. （a） MoS2@NSPCB在0.1 A g-1時的恒流充電-放電（GCD）圖和相應的原位拉曼光譜；（b） MoS2@NSPCB在0.1 A g-1時的GCD圖和相應的原位XRD圖；（c）NSC， MoS2， （d）Li2S， Mo不同幾何形狀上的頂視圖和側視圖、實空間電荷密度和與Li原子的Ead值

圖4. 原位光學顯微鏡觀察（a）銅箔、（b）MoOx@NCF和（c）MoS2@NSPCB在1 mA cm-2下6小時的鍍鋰行為，（d1，d2）鍍鋰前，（e1，e2）在1 mA cm-2下鍍3 mAh cm-2的鋰后，（f1，f2）在1 mA cm-2下鍍6 mAh cm-2的鋰后，以及（g1，g2）在1 mA cm-2下剝離6 mAh cm-2的鋰后MoS2@NSPCB的表面和截面SEM圖。

本課題使用一種高效的硫酸鹽輔助方法為LMAs制造了一種自支撐的MoS2@NSPCB材料，使用MoS2@NSPCB基體的LMA保持無枝晶結構，具有良好的半電池和全電池性能。研究表明，N，S摻雜的碳納米帶牢牢地固定了MoS2衍生的親鋰位點，使鋰的成核均勻化并抑制了鋰枝晶的形成。此外，具有分層多孔結構的導電三維結構的存在加速了鋰離子的擴散，并適應了鋰沉積物的體積變化。這項工作不僅為LMAs提出了一種新的自支撐基體，而且還為其他金屬負極的改性提供了新的思路。