在鋰硫（Li-S）電池中同時(shí)獲得高重量能量密度（Eg）和體積能量密度（Ev）是一個(gè)長(zhǎng)期存在的挑戰(zhàn)，必須為實(shí)際應(yīng)用而解決，這需要在具有優(yōu)化功能和結(jié)構(gòu)的電極材料方面取得突破。

近日，西北工業(yè)大學(xué)謝科予教授、新加坡國(guó)立大學(xué)羅健平教授設(shè)計(jì)并制備了可用于調(diào)節(jié)硫物種氧化還原化學(xué)反應(yīng)的含蒽醌的反應(yīng)型聚合物管（PQT），用于實(shí)用的Li-S電池。研究顯示，PQT有利于與硫相似的氧化還原電位窗口，通過(guò)可逆的鋰化/脫鋰過(guò)程，有效地促進(jìn)了硫物種的固定和轉(zhuǎn)化。

此外，它的管狀結(jié)構(gòu)和高振實(shí)密度對(duì)于制備具有高硫負(fù)載的完整電極和在電池運(yùn)行期間最大限度地減少電解液的攝入至關(guān)重要。受益于上述優(yōu)勢(shì)，采用PQT/S正極的Li-S電池表現(xiàn)出穩(wěn)定的循環(huán)性能（在2.0C下1000次循環(huán)后保持73%）、顯著的倍率性能（10C時(shí)為514.2 mAh g-1），以及在貧電解液和高硫負(fù)載條件下的7.20 mAh cm?2的高面容量。更重要的是，組裝的Li-S軟包電池提供了329 Wh kg-1的Eg和401 Wh L-1的Ev，這符合實(shí)際應(yīng)用的要求。

文章要點(diǎn)：

1. 這項(xiàng)工作制備了兩種含蒽醌的聚合物，并應(yīng)用于實(shí)現(xiàn)高負(fù)載硫正極的高面積容量。在電池運(yùn)行過(guò)程中，羰基的可逆鋰化/脫鋰過(guò)程與硫物種的還原/氧化過(guò)程同時(shí)發(fā)生，通過(guò)形成額外的Li-S鍵，大大提供了強(qiáng)大的親和力，加速了聚合物和多硫化物之間的離子/電子遷移。

2. 此外，該聚合物表現(xiàn)出可接受的振實(shí)密度和低孔隙率，這對(duì)于高硫負(fù)載正極的制備和運(yùn)行至關(guān)重要。與其普通對(duì)應(yīng)物（P15AQ）相比，中空結(jié)構(gòu)在管狀含蒽醌聚合物（PQT）中注入了高密度的活性點(diǎn)和足夠的電解液滲透途徑。因此，它非常適用于實(shí)現(xiàn)實(shí)用Li-S電池高硫負(fù)載正極的容量。

3. PQT/S正極實(shí)現(xiàn)了838 mAh g-1的高比容量，并在2 C下循環(huán)1000次后保持596.2 mAh g-1的比容量，相應(yīng)地，每循環(huán)的容量損失低至0.027%。更重要的是，當(dāng)硫負(fù)載增加到9 mg cm?2時(shí)，可以獲得7.20 mAh cm?2的高可逆面積容量，這超過(guò)了最先進(jìn)的商用鋰離子電池（3-5 mAh cm?2）。此外，一個(gè)由PQT/S正極和鋰箔負(fù)極配對(duì)組裝的Li-S軟包電池可提供329 Wh kg-1的Eg和401 Wh L-1的Ev。



圖1 材料合成及作用示意



圖2 材料表征



圖3 對(duì)多硫化物的吸附和催化轉(zhuǎn)化



圖4 Li-S電池性能

原文鏈接： https://doi.org/10.1002/adfm.202212759?





審核編輯：劉清