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生成CO的催化劑與Cu之間的相互作用

倩倩 ? 來(lái)源:清新電源 ? 作者:清新電源 ? 2022-08-22 10:46 ? 次閱讀
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【研究背景】

電催化CO2還原(CO2RR)工藝不僅可以減少CO2排放,同時(shí)還可以獲得碳基燃料與化學(xué)品。例如,CO2RR通過2電子還原可形成CO與甲酸鹽,而甲烷、乙烯、乙醇、醋酸鹽等屬于高度還原產(chǎn)物。在目前所探究的電催化劑中,如單金屬(d區(qū)Ag、Au、Zn或p區(qū)In、Sn、Bi)、單原子催化劑等,能夠有效將CO2高選擇性轉(zhuǎn)化為CO或甲酸鹽,但對(duì)于高度還原產(chǎn)物的選擇性仍然較低;另一方面,Cu是目前報(bào)道的可用于生產(chǎn)高度還原產(chǎn)物的唯一活性組分,但其仍然存在過電位高、法拉第效率低等缺點(diǎn)(CO2在Cu上轉(zhuǎn)化為CO的動(dòng)力學(xué)緩慢),導(dǎo)致CO2RR制取高度還原產(chǎn)物的效率較低。

因此,將高效生成CO的活性催化劑與Cu催化劑進(jìn)行串聯(lián),可以實(shí)現(xiàn)在低過電位下、在生成CO的催化劑上來(lái)促進(jìn)CO2向CO的轉(zhuǎn)化,同時(shí)還可以加速CO在Cu催化劑上的C-C耦合,從而獲得高選擇性和高產(chǎn)率的高度還原產(chǎn)物?;谶@一原則,需要考慮的是CO中間體如何從生成CO的催化劑向Cu的高效傳質(zhì),因?yàn)檫@是決定串聯(lián)催化劑性能的關(guān)鍵因素。

【成果介紹】

南方科技大學(xué)顧均等人對(duì)目前已報(bào)道的串聯(lián)CO2RR催化劑中CO傳質(zhì)行為進(jìn)行了合理分析和總結(jié)。首先,作者討論了生成CO的催化劑與Cu之間的相互作用,包括:①串聯(lián)催化劑如何打破線性比例關(guān)系;②所形成的富CO微環(huán)境促進(jìn)了Cu上C-C耦合;③生成CO的催化劑對(duì)Cu的間接影響。接著,作者通過闡述生成CO的催化劑和Cu的空間分布對(duì)CO傳質(zhì)模式的影響,分析了不同模式下CO中間體的利用效率和還原速率,以及它們?nèi)绾斡绊懘?lián)CO2RR催化劑的性能與產(chǎn)物分布。最后,作者在如何進(jìn)一步提高CO2串聯(lián)還原性能方面提出了一些見解,以及目前仍然存在的挑戰(zhàn)。相關(guān)綜述以《Designing Cu-Based Tandem Catalysts for CO2Electroreduction Based on Mass Transport of CO Intermediate》為題發(fā)表于《ACS Catalysis》上。

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【圖文介紹】

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1,生成CO的催化劑與Cu之間的相互作用

打破線性比例關(guān)系:由于將不同催化組分進(jìn)行串聯(lián),基元反應(yīng)步驟發(fā)生解耦,可以在多位點(diǎn)上來(lái)實(shí)現(xiàn)更有利的反應(yīng)。例如,在生成CO的催化劑中,CO可在低電位下大量形成、并從表面解吸;隨后在Cu催化劑上,高濃度的CO有利于C-C耦合,形成C2+產(chǎn)物。在某些條件下,吸附的CO還可通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)過程來(lái)獲得甲烷、乙醇、乙酸等其他高度還原產(chǎn)物。

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圖1-1 CO2還原成CO與高度還原產(chǎn)物的反應(yīng)路線圖

例如,在多晶Cu電極上進(jìn)行CO2、CO還原產(chǎn)C2+產(chǎn)物,如圖1-2a,其中CO2還原生成乙烯的過程與CO還原生成乙烯的過程相似,但CO還原生成乙醇、正丙醇和乙酸的起始電位大于CO2還原生成乙醇、正丙醇和乙酸的起始電位。圖1-2b進(jìn)一步比較了最新Cu催化劑上CO還原制C2+以及CO2還原制C2+的電流密度。因此,改善CO2到CO的轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué),可以潛在地提高Cu催化劑上CO2還原生成C2+產(chǎn)物的速率。

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圖1-2 CO2、CO還原至C2+產(chǎn)物的電位-偏電流密度曲線

調(diào)節(jié)局部CO的可利用性:一些生成CO的催化劑如Au、Ag與單原子催化劑等,能夠在低過電位下來(lái)獲得高的CO產(chǎn)率與選擇性。將其與Cu進(jìn)行合理串聯(lián)時(shí),可以有效提高局部CO的濃度,增強(qiáng)Cu上的C-C耦合,以促進(jìn)C2+產(chǎn)物的形成。例如,在Cu箔上沉積Au納米顆粒時(shí),在-0.7 V下,Au/Cu串聯(lián)催化劑的C2+產(chǎn)物生成速率比Cu催化劑高出2個(gè)數(shù)量級(jí)(圖1-3a、b)。另外,DFT模擬表明,隨著電位負(fù)移,CO的二聚反應(yīng)的過渡態(tài)勢(shì)壘增大,PCET的過渡態(tài)勢(shì)壘減小。因此,在過電位較低的情況下,*CO的二聚反應(yīng)是主要途徑,而在高過電位下*CO的PCET是主要途徑(圖1-3c、d)。因此,在低過電位下,通過增加局部CO的濃度,提高*CO在Cu表面的覆蓋率,可以有效促進(jìn)C2+產(chǎn)物的形成。

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圖1-3 串聯(lián)催化劑在低過電位下來(lái)制取C2+產(chǎn)物:(a)Au/Cu串聯(lián)催化劑的示意圖與SEM圖像;(b)Au/Cu串聯(lián)催化劑、Cu催化劑在不同電位下的C1、C2+產(chǎn)率;(c)不同電位下CO二聚反應(yīng)的自由能變化;(d)不同電位下CO發(fā)生PCET的自由能變化。

生成CO的催化劑對(duì)Cu的間接影響:在串聯(lián)體系中,生成CO的催化劑不僅向Cu提供CO,同時(shí)也影響了Cu基催化劑的催化性能。例如,①生成CO的催化劑與Cu之間產(chǎn)生電子效應(yīng)(圖1-4a);在一個(gè)由AgI-CuO納米復(fù)合材料電還原衍生的Ag-Cu串聯(lián)催化劑中,吸附在Ag NPs上的剩余碘離子起到電子調(diào)節(jié)劑的作用,進(jìn)一步影響了Cu的電子性質(zhì),從而構(gòu)筑了豐富的Cu+-Cu0界面,有利于形成C2+產(chǎn)物。

②Cu和其他金屬可以在邊界處形成合金(圖1-4b);例如,以兩種Cu-ZnO為預(yù)催化劑,通過原位電還原得到Zn含量不同的Cu@CuZn。研究發(fā)現(xiàn),殼層中Zn含量導(dǎo)致催化劑的選擇性產(chǎn)生巨大差異,缺Zn的CuZn表面對(duì)甲烷的選擇性更高,而富Zn的CuZn表面則對(duì)乙醇顯示出高選擇性。

③生成CO的催化劑還可以通過影響局部pH來(lái)影響鄰近Cu位點(diǎn)上的產(chǎn)物分布(圖1-4c)。例如,在一個(gè)Cu-Ag串聯(lián)催化體系中,在低過電位下,在Ag位點(diǎn)上產(chǎn)生大量CO,同時(shí)也產(chǎn)生了OH-,導(dǎo)致鄰近Cu位點(diǎn)上的pH值顯著增加,從而誘導(dǎo)乙醛中間體催化生成乙醇和乙酸鹽。

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圖1-4 生成CO的催化劑對(duì)Cu的間接影響:(a)電子效應(yīng);(b)形成合金;(c)局部pH效應(yīng)。

2,基于CO傳質(zhì)的串聯(lián)催化劑設(shè)計(jì)

如前所述,在低過電位下,Cu催化劑上*CO的高覆蓋率或Cu附近CO的高局部濃度有利于C-C鍵的形成。因此,CO的高效傳質(zhì)是串聯(lián)催化劑設(shè)計(jì)的主要考慮因素。如圖所示,根據(jù)生成CO的催化劑與Cu催化劑的空間分布,本節(jié)討論了四種CO的傳質(zhì)模式:表面遷移、在核殼結(jié)構(gòu)中擴(kuò)散、在多孔結(jié)構(gòu)上擴(kuò)散以及在氣體電極上擴(kuò)散,以及它們?nèi)绾斡绊懏a(chǎn)物的選擇性與偏電流密度。

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圖2-1 不同的CO傳質(zhì)模式示意圖:(a)表面遷移;(b)從核向Cu殼進(jìn)行轉(zhuǎn)移;(c)從多孔催化劑擴(kuò)散到Cu催化劑上;(d)在氣體擴(kuò)散電極上進(jìn)行擴(kuò)散。

*CO的表面轉(zhuǎn)移:CO從一種催化位點(diǎn)向另一種催化位點(diǎn)轉(zhuǎn)移,存在表面遷移和順序吸附兩種可能途徑。對(duì)于表面遷移,即Cu位點(diǎn)和CO生成位點(diǎn)在同一個(gè)粒子上,此時(shí)*CO物種從CO生成位點(diǎn)解吸、向Cu位點(diǎn)發(fā)生表面遷移。因此,這類粒子的結(jié)構(gòu)通常包括:合金顆粒、雙金屬異質(zhì)結(jié)構(gòu)以及一種金屬在另一種金屬表面上形成亞單分子層或原子島。

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圖2-2 串聯(lián)催化劑上*CO的表面遷移:(a)表面轉(zhuǎn)移和順序吸附的比較;表面轉(zhuǎn)移型串聯(lián)催化劑的可能結(jié)構(gòu):(b)形成合金,(c)異質(zhì)結(jié)構(gòu),(d)一種金屬在另一種金屬表面上形成亞單分子層或原子島。

順序吸附:CO的順序吸附,即先解吸-再擴(kuò)散-再吸附,是CO中間體的普遍傳質(zhì)方式。在這種情況下,應(yīng)該注意生成CO的催化劑與Cu催化劑的空間分布。兩種催化劑的空間分布對(duì)Cu周圍CO中間體的局部濃度和利用效率均產(chǎn)生重要影響。例如,在一個(gè)連續(xù)流反應(yīng)器中構(gòu)建了Ag-Cu串聯(lián)催化體系,Ag電極可在低過電位下產(chǎn)生CO,CO通過對(duì)流擴(kuò)散、到達(dá)Cu電極上,進(jìn)行C-C耦合(圖2-3a)。模擬結(jié)果顯示,Ag電極上產(chǎn)生的超過80%的CO能被Cu電極所利用。進(jìn)一步地,在一個(gè)連續(xù)且規(guī)則的Ag-Cu雙金屬電極上,通過改變Cu的空間分布,可以有效調(diào)節(jié)CO從Ag到Cu的利用率(圖2-3b)。其中,隨著Cu覆蓋面積的減少,CO在Cu表面的濃度增加,該電極對(duì)醇的選擇性進(jìn)一步提高。

另外,當(dāng)生成CO的催化劑和Cu逐層沉積在平面電極上時(shí),內(nèi)層催化劑產(chǎn)生的所有產(chǎn)物向外擴(kuò)散、到達(dá)外層催化劑。例如,比較了兩種不同空間分布的Ag-Cu串聯(lián)催化劑上CO2還原性能(圖2-3c、d)。當(dāng)在泡沫Ag上沉積Cu催化劑時(shí),Ag上產(chǎn)生的CO向Cu層擴(kuò)散、轉(zhuǎn)化,表現(xiàn)出更高的CO2RR速率;當(dāng)在泡沫Cu上沉積Ag催化劑時(shí),僅有一部分在Ag上生成的CO擴(kuò)散到Cu層,串聯(lián)反應(yīng)的速率下降。

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圖2-3 順序吸附途徑中CO的傳質(zhì)模型:(a)CO從Ag表面生成,轉(zhuǎn)移至Cu表面進(jìn)行反應(yīng),以及相應(yīng)的CO濃度模擬;(b)在Ag電極上沉積兩種Cu的SEM圖像,以及這些電極上CO的擴(kuò)散示意圖;(c)在泡沫Ag上沉積Cu、(d)在泡沫Cu上沉積Ag進(jìn)行串聯(lián)CO2還原,其中CO2、CO的擴(kuò)散路線分別用黑線、灰線標(biāo)出。

形成核殼結(jié)構(gòu):如前所述,當(dāng)以生成CO的催化劑為核,以多孔Cu催化劑為殼層時(shí),此時(shí)串聯(lián)催化劑可使得生成的CO分子通過多孔結(jié)構(gòu)向Cu殼層擴(kuò)散。因此,CO的利用效率較高。然而,由于Cu殼層也暴露在高的CO2流量中,導(dǎo)致局部CO濃度相對(duì)較低。另一方面,當(dāng)Cu被生成CO的催化劑所包圍時(shí),此時(shí)該串聯(lián)催化劑中只有部分CO會(huì)擴(kuò)散到Cu表面,CO利用率較低,但局部CO濃度高于前者。

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圖2-4 具有核殼結(jié)構(gòu)的串聯(lián)催化示意圖:(a)生成CO的催化劑被Cu催化劑所包圍;(b)Cu催化劑被生成CO的催化劑所包圍。

例如,以4,4′-聯(lián)吡啶為連接劑,將Au NPs固定在Cu納米線上,由此設(shè)計(jì)了一種Au-Cu串聯(lián)催化劑(圖2-5a)。研究發(fā)現(xiàn),該催化劑對(duì)乙醛的選擇性顯著提升至25%。另外,利用單原子催化劑對(duì)CO的高選擇性,將Cu NPs均勻分散在一種具有孤立Ni位點(diǎn)的卟啉三嗪框架中(圖2-5b),由此設(shè)計(jì)的串聯(lián)催化劑在-1.1 V下對(duì)乙烯的選擇性達(dá)到了57%。類似的結(jié)果也在Cu-Ni-N-C串聯(lián)催化劑(Cu NPs沉積在Ni-N-C載體上)上得到驗(yàn)證(圖2-5c、d)。

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圖2-5 生成CO的催化劑包裹Cu催化劑:(a)Au納米顆粒錨定在Cu納米線上;(b)Cu納米顆粒沉積在PTF(Ni)骨架上;(c,d)Cu納米顆粒沉積在Ni-N-C載體上,以及相應(yīng)的串聯(lián)CO2RR性能。

在氣體擴(kuò)散電極上進(jìn)行傳質(zhì):如前所述,當(dāng)兩種催化劑分層地沉積在平板電極上、并浸入電解液中時(shí),位于電極一側(cè)的催化劑所生成的產(chǎn)物可向電解液一側(cè)的催化劑進(jìn)行擴(kuò)散。然而,當(dāng)它們沉積在氣體擴(kuò)散電極(GDE)上時(shí),從電解液一側(cè)的催化劑產(chǎn)生的氣相產(chǎn)物需要先通過電極一側(cè)的催化劑、進(jìn)而再擴(kuò)散到GDE上。因此,要在GDE上實(shí)現(xiàn)串聯(lián)CO2RR,需要先在GDE上先沉積Cu催化劑,然后在Cu催化劑上再沉積生成CO的催化劑。

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圖2-6 (a)在浸入溶液中的平板電極上、以及(b)在GDE上進(jìn)行CO2串聯(lián)還原的示意圖。

例如,近年來(lái)報(bào)道了一些在GDE上進(jìn)行了一系列串聯(lián)CO2還原的研究。以Cu-ZnO串聯(lián)體系為例,比較了層層沉積與混合沉積兩種空間分布對(duì)CO2RR性能的影響(圖2-7a-c)。當(dāng)依次在GDE上沉積Cu、ZnO催化劑時(shí),其對(duì)C2+產(chǎn)物的偏電流密度明顯高于Cu、ZnO相混合時(shí)電極的C2+產(chǎn)物的偏電流密度。

除此之外,GDE一側(cè)的氣體通道也會(huì)影響兩種催化劑的空間分布。例如,在氣體通道的入口處,此時(shí)將生成CO的催化劑負(fù)載于Cu催化劑的頂部,而在后續(xù)區(qū)域中不負(fù)載生成CO的催化劑(圖2-7d-f)。結(jié)果表明,與整段沉積均生成CO的催化劑的體系相比,前者對(duì)C2+產(chǎn)物的FE與偏電流密度更高。這種分段GDE的設(shè)計(jì)有效延長(zhǎng)了CO在Cu催化劑段中的停留時(shí)間,最大限度地提高了CO的利用效率。

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圖2-7 在GDE上,Cu與生成CO的催化劑的空間分布:在(a)Cu/ZnO分層電極和(b)Cu/ZnO混合電極上進(jìn)行CO2串聯(lián)還原;(c)不同電極上CO、乙烯和C2+產(chǎn)物的偏電流密度比較;(d)在分段GDE上進(jìn)行CO2串聯(lián)還原制乙烯的示意圖;(e)從氣體入口到出口,隨著CO濃度降低,乙烯產(chǎn)率降低的示意圖;(f)在串聯(lián)CO2RR過程中,流道幾何結(jié)構(gòu)與氣體濃度沿流道變化的示意圖。

【總結(jié)與展望】

綜上所述,本文概述了Cu基串聯(lián)體系中生成CO的催化劑對(duì)Cu催化劑生成高度還原產(chǎn)物的影響,探討了兩種催化劑空間分布與CO傳質(zhì)行為的相關(guān)性,并且探討了CO的傳質(zhì)行為如何影響CO的利用效率和高度還原產(chǎn)物的形成速率。然而,串聯(lián)CO2RR催化劑的研究仍然處于起步階段,在理解生成CO的催化劑對(duì)Cu催化劑的影響方面仍然存在挑戰(zhàn),需要更多的研究來(lái)提高串聯(lián)催化劑的性能。其中,這些挑戰(zhàn)包括:①進(jìn)一步理解生成CO的催化劑的作用;深入且定量分析不同物種的傳質(zhì)模型是設(shè)計(jì)串聯(lián)催化劑的必要前提,在此,如建立模型電極、采用原位表征以及計(jì)算模擬等方法,均是探究串聯(lián)還原機(jī)制的有效策略。②新型串聯(lián)催化劑的設(shè)計(jì)與性能優(yōu)化;由于CO可在低電位下大量生成,而CO在Cu上的C-C耦合速率仍然較慢。因此,為了進(jìn)一步提高CO的利用效率與產(chǎn)物選擇性,需要進(jìn)一步提高Cu催化劑的CO還原性能。同時(shí),對(duì)于生成CO的催化劑,其大量生成CO的電位窗口應(yīng)當(dāng)足夠?qū)?,以覆蓋Cu催化劑上C-C耦合的電位窗口。

【參考文獻(xiàn)】

題目:Designing Cu-Based Tandem Catalysts for CO2Electroreduction Based on Mass Transport of CO Intermediate, ACS Catalysis, 2022.

鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acscatal.2c02579

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:南科大ACS Catalysis綜述:設(shè)計(jì)Cu基串聯(lián)CO2還原催化劑,CO傳質(zhì)是關(guān)鍵!

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    聚焦離子束(FIB)技術(shù)憑借其在微納米尺度加工和分析上的高精度和精細(xì)控制,已成為材料科學(xué)、納米技術(shù)和半導(dǎo)體工業(yè)等領(lǐng)域的關(guān)鍵技術(shù)。該技術(shù)通過精確操控具有特定能量的離子束與材料相互作用,引發(fā)一系列復(fù)雜
    的頭像 發(fā)表于 12-19 12:40 ?863次閱讀
    離子束與材料的<b class='flag-5'>相互作用</b>

    OptiSystem應(yīng)用:EDFA中離子-離子相互作用效應(yīng)

    本案例展示了EDFA中的兩種離子-離子相互作用效應(yīng): 1.均勻上轉(zhuǎn)換(HUC) 2.非均勻離子對(duì)濃度淬滅(PIQ) 離子-離子相互作用效應(yīng)涉及稀土離子之間的能量轉(zhuǎn)移問題。當(dāng)稀有離子的局部濃度變得足夠
    發(fā)表于 12-17 08:52

    燃料電池的主要材料 燃料電池的效率和性能

    燃料電池的主要材料 1. 催化劑 燃料電池的核心部件之一是催化劑,它加速了燃料和氧化之間的化學(xué)反應(yīng)。常用的催化劑包括鉑(Pt)、鈀(Pd)
    的頭像 發(fā)表于 12-11 09:14 ?2290次閱讀

    電子耦合在電路中的作用

    在電子電路的設(shè)計(jì)和分析中,電子耦合是一個(gè)不可忽視的現(xiàn)象。它涉及到電路中不同部分之間的能量傳遞和相互作用,對(duì)于電路的性能有著直接的影響。 電子耦合的定義 電子耦合是指在電路中,由于電子元件之間
    的頭像 發(fā)表于 11-24 09:11 ?2479次閱讀

    覲嘉-催化劑磨損指數(shù)測(cè)定儀催化劑磨耗測(cè)試儀-視頻解說

    測(cè)試儀儀器儀表
    覲嘉科學(xué)儀器上海
    發(fā)布于 :2024年11月23日 13:24:05

    誠(chéng)衛(wèi)-催化劑磨損指數(shù)測(cè)定儀催化劑磨耗測(cè)試儀-解說視頻

    測(cè)試儀
    chenweizwg
    發(fā)布于 :2024年11月23日 10:31:54

    理濤-催化劑磨損指數(shù)測(cè)定儀 催化劑磨耗測(cè)試儀-視頻解說 #催化劑磨損指數(shù)測(cè)定儀 #催化劑磨耗測(cè)試儀 #理濤

    測(cè)試儀儀器儀表
    上海理濤自動(dòng)化科技有限公司
    發(fā)布于 :2024年11月23日 08:59:34

    實(shí)時(shí)原位監(jiān)測(cè)光電催化過程中反應(yīng)物濃度與熱效應(yīng)的微光纖傳感器技術(shù)

    光電催化技術(shù),可在溫和的條件下實(shí)現(xiàn)太陽(yáng)能到化學(xué)能的轉(zhuǎn)化,并且不產(chǎn)生二次污染,是解決當(dāng)前環(huán)境和能源問題的一個(gè)重要途徑。在催化過程中,催化劑表面反應(yīng)物濃度的變化和熱效應(yīng)的產(chǎn)生是表征催化效果
    的頭像 發(fā)表于 11-09 09:55 ?1.1w次閱讀
    實(shí)時(shí)原位監(jiān)測(cè)光電<b class='flag-5'>催化</b>過程中反應(yīng)物濃度與熱效應(yīng)的微光纖傳感器技術(shù)

    催化燃燒設(shè)備數(shù)據(jù)采集遠(yuǎn)程監(jiān)控系統(tǒng)解決方案

    近年來(lái),隨著工業(yè)規(guī)模逐漸擴(kuò)大,國(guó)家對(duì)環(huán)境污染治理的力度也在不斷加強(qiáng),相關(guān)政策法規(guī)相繼出臺(tái),推動(dòng)了環(huán)保產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。催化燃燒設(shè)備作為一種重要的廢氣處理裝置,通過催化劑將廢氣中的有害物質(zhì)進(jìn)行氧化分解,從而生成無(wú)害的二氧化碳和水蒸氣,具
    的頭像 發(fā)表于 09-07 17:25 ?665次閱讀
    <b class='flag-5'>催化</b>燃燒設(shè)備數(shù)據(jù)采集遠(yuǎn)程監(jiān)控系統(tǒng)解決方案

    網(wǎng)關(guān)助力催化劑產(chǎn)業(yè)升級(jí),解決痛點(diǎn)問題!

    催化劑作為影響化學(xué)反應(yīng)的重要媒介,在全球各行各業(yè)廣泛使用。除了傳統(tǒng)的石油化工領(lǐng)域,催化劑在清潔能源開發(fā)、環(huán)境保護(hù)等新興領(lǐng)域也起到了關(guān)鍵作用。明達(dá)技術(shù)針對(duì)這一現(xiàn)狀,自主研發(fā)新一代Mbox邊緣計(jì)算網(wǎng)關(guān)助力
    的頭像 發(fā)表于 08-14 17:02 ?534次閱讀
    網(wǎng)關(guān)助力<b class='flag-5'>催化劑</b>產(chǎn)業(yè)升級(jí),解決痛點(diǎn)問題!